CB821600G若干重要元素的有机化学前沿.docx
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CB821600G若干重要元素的有机化学前沿
项目名称:
战略元素有机化学的基础和前沿
首席科学家:
周其林南开大学
起止年限:
2012.1-2016.8
依托部门:
教育部天津市科委
一、关键科学问题及研究内容
拟解决的关键科学问题
本项目将根据《国家中长期科学和技术发展纲要》中明确提出的“新物质的创造和转化”这一学科发展规划,结合当前合成化学发展的新形势和面临的新问题,面向国家重大战略需求,从促进元素有机新试剂、新反应和新功能的发现;促进新物质创造过程的完美化;促进我国宝贵元素资源的高效利用和高附加值化的目标出发,开展包括磷、氟、硼、硅以及稀土在内的战略元素有机化学的基础和前沿研究。
项目拟解决的关键科学问题包括元素有机化合物新的成键模式、新的反应性、新功能及其调控。
(1)元素有机化合物新的成键模式
合成化学是创造新物质的科学,在新物质的创造过程中必然伴随旧化学键的断裂和新化学键的生成,即化学键的重组。
发现和发展元素有机化合物新的成键模式是发展高效、高选择性地形成化学键的关键科学问题。
该问题的解决有助于进一步认识和理解反应的性能、揭示反应的本质和规律,促进新型、高效反应类型的发现,从而为新物质创造提供理论基础。
在元素有机化合物新的成键模式研究中一旦取得重大突破将使我们能够根据人类社会对新物质的需求,设计“经济、安全、环境友好、以及节省能源和资源”的新化学反应。
(2)元素有机化合物新的反应性
发现元素有机化合物新反应性是发展新物质创造方法的关键。
元素有机化合物具有丰富多变的反应性,对其开展深入研究极有希望实现温和条件下的高效、高选择性的化学反应和过程,从而为创造新物质提供更加完美的方法。
元素有机化合物的反应性受到化合物的结构、电性、立体效应等诸多因素的影响,对这些因素的精细调控为发现和发展新的高效以及原子经济性的反应提供了契机。
(3)元素有机化合物新功能及其调控
元素有机化合物的功能性主要表现在两个方面:
1)元素有机化合物本身具有生物活性等各种特性;2)元素有机化合物作为试剂,可参与新物质的创造。
因此,如何发现元素有机化合物的新功能,如何对其结构和电性等进行调控是本项目需要解决的又一个关键科学问题。
主要研究内容
针对上述关键科学问题,本项目拟从战略元素有机化学的基础和前沿出发,围绕新颖结构的元素有机新试剂、新反应以及元素有机化合物的新功能及其调控等展开创新性研究,重点是有机磷新试剂和新功能、含氟有机化合物的选择性合成和应用、硼硅有机化合物的特性和应用、新颖稀土有机化合物的合成和反应性四个方面、以及这四个方面的交叉与融合。
(1)有机磷新试剂和新功能研究
在新物质的创造研究中,有机磷试剂已成为不可缺少的重要试剂。
有机合成上的许多突破都与新的有机磷试剂或磷配体的发现密切相关。
尽管在过去三十多年的时间里,有机磷试剂得到了空前快速的发展,并出现了包括BINAP配体这样优秀的有机磷试剂,然而现有的有机磷试剂还是难以满足现代合成化学的需求,目前仍然有许多反应缺少有效的有机磷试剂。
另一方面,很多优秀的或者有应用前景的有机磷试剂已被国外专利保护,只有发展具有自主产权的新型有机磷试剂才能满足我国工业对有机磷试剂的不断需求。
其次,发现有机磷化合物的新功能,开展功能化有机磷化合物的研究也是目前有机磷化学研究的热点之一。
本课题将围绕发展高效、高选择性的功能性有机磷试剂这一主题,注重与氟、硼、硅以及稀土元素有机化学的交叉与融合,开展新型有机磷试剂设计和合成研究,发展具有新颖骨架、结构可调的有机磷新试剂,实现有机合成反应的高效率、高选择性、原子经济性和环境相容性,发现和发展功能有机磷新物质。
具体研究内容包括:
1)新型有机磷试剂的设计与合成:
依托全新的骨架结构和电性结构等,设计和合成有机磷新试剂,并发展相应的有机磷试剂的高效合成方法学;2)有机磷试剂参与的新反应研究:
探索有机磷试剂的结构与反应性的关系,深入认识和理解有机磷试剂的结构、电子效应、立体效应对反应活性和选择性的影响规律,发展有机磷试剂参与的高效、高选择性新反应,特别是硼、硅元素等参与的新反应;3)有机磷试剂的生物功能研究:
探索蛋白激酶磷酸化的分子机制,认识蛋白激酶催化磷转移对底物蛋白功能的调节机制。
从磷酸化修饰的多肽以及蛋白酶模拟物出发,探讨磷酸化对一些具有重要生理意义的蛋白和多肽的构象和功能的影响;4)有机磷试剂的催化功能及应用研究:
探索有机磷试剂在有机合成反应中的催化性能,发展高效的有机磷催化剂,特别是有机磷试剂配位的金属催化剂,并将其应用于功能有机化合物如含氟、硼等药物,以及天然产物的合成;5)功能有机磷化合物的合成及其应用研究:
以新型有机磷试剂及其参与的新反应、新方法等为依托,开展功能有机磷化合物如阻燃剂、生物缀合物等的合成和应用研究。
(2)含氟有机化合物的选择性合成和应用研究
有机氟化合物在新物质的创造和转化中起着非常重要的作用。
除碳氟键的生成和切断这一有机氟化学的核心研究内容之外,在一些涉及碳碳键生成的反应中,反应底物中是否含有氟元素对反应性能往往有很大影响,这一现象被称为氟效应。
因此,研究碳碳键形成反应中的氟效应也是有机合成化学研究的前沿热点之一。
另外,含氟有机分子具有许多独特的功能,用途十分广泛。
为了合成各种各样的含氟功能分子,必须发展新型高效的有机氟试剂,将氟原子或者氟烷基直接引入到有机分子中。
实际上,寻找高效的有机氟试剂始终伴随着有机氟化学的发展。
针对有机氟化合物的重要性及其相关研究前沿和热点,本课题将开展碳氟键的生成和断裂、碳碳键构筑中的氟效应、含氟新试剂的创制和含氟功能分子的应用等方面研究。
具体研究内容包括:
1)碳氟键的生成与断裂:
探索在过渡金属催化下,利用廉价氟源实现环境友好、条件温和、高效定点有机化合物的氟化;探索不同催化剂特别是高效含磷金属催化剂对分子中的CF键选择性断裂,实现CF键的直接官能团化以及对全氟化合物的有效降解;2)碳碳键构筑中的氟效应:
探索氟效应在构筑新的CC键时的影响,深入认识和理解氟效应的本质,发现选择性引入氟烷基的高效、高选择性新反应、新方法;3)含氟新试剂的创制:
探索原创性的亲核/亲电氟化试剂、二氟亚甲基/三氟甲基化试剂,以及新型氟烷基磷、硼、硅试剂等,深入认识和理解新型含氟试剂的结构、电子效应、空间位阻与反应活性和选择性的内在联系,实现条件温和、环境友好、操作简便和易于广泛使用氟化反应及相关新反应;发展新型含单氟、二氟亚甲基和三氟甲基砌块,发展含氟砌块参与的高效合成新反应、新方法;4)含氟功能分子的应用:
利用上述发展的概念及反应,设计合成含氟生物活性物质,如含氟氨基酸、糖、核苷以及含氟天然产物类似物,研究氟原子对分子构象、生物稳定性以及生物活性的影响,揭示氟效应对分子生物活性的影响规律,发现新的抗病毒、抗肿瘤以及抗菌等活性;以及研究氟烷基取代的磷酸、硼酸以及氨基酸在多肽、DNA等生命科学中的作用和机制。
(3)硼、硅有机化合物的特性和应用研究
有机硼、硅在合成化学、医药以及材料科学中有重要用途,对有机硼、硅元素化学的研究具有重大的战略意义。
目前,我国有机硼、硅化学的研究及相关领域正处于蓬勃发展中,机遇和挑战并存。
在全球节能减排的严峻形势下,“环境友好和可持续发展”的目标为有机硼硅化学研究提供了新的机遇。
发展基于新型有机硼、硅体系的高效、环境友好的新技术和新方法是当前研究的热点和必然趋势。
本课题将针对有机硼、硅化学中新的成键模式、新的反应性和新功能及其调控这些关键科学问题,开展新型有机硼、硅化合物的合成、含硅化学键的切断与重组、含硼非经典体系的构筑和反应、硼硅化合物的结构及反应机理等研究。
具体研究内容包括:
1)活性有机硼的构建与应用:
发展有机硼化合物的合成方法及硼化合物参与的多种类型的反应,发展以非卤化物,如醇、醛、酮、酸、胺等为原料,以及采用CH键直接活化生成CB键的制备有机硼化物的方法;2)含硅化学键的切断与重组:
设计新型的双金属或多金属试剂,利用两个金属或多个金属之间的协同效应,选择性切断或重组CSi键。
设计合成高活性金属有机中间体,使之与含CSi键的化合物发生分子内的化学键切断和重排,构筑硅杂环化合物。
设计合成新型的金属催化剂体系,发展含硅化学键的催化重组方法;3)含硼非经典体系的构筑和反应:
系统研究十三和十四顶点封闭型碳硼烷以及鸟巢型碳硼烷的反应化学,发展新型的含有十五或多于十五个顶点的超级碳硼烷和含杂原子的超级碳硼烷的合成方法;4)含硼、硅化合物的结构及其反应的理论研究:
结合实验结果,开展含硼、硅化合物的结构、转化过程的动力学、热力学研究,考察含硼、硅体系的电子效应、立体效应、取代基效应、溶剂化效应等,建立起含硼、硅化合物结构与反应性之间的“构效关系”,丰富有机硼、硅化学的理论体系;5)硼、硅与磷、氟、稀土等元素之间新颖的成键方式研究,继而探索其可能具有的新反应性,研究它们之间因相互的“协同”作用而展现出的独特功能,归纳总结不同战略元素组合新物质的“结构─反应─功能”的内在规律。
(4)新颖稀土有机化合物的合成和反应性研究
开展稀土有机化学的研究可为新型稀土材料和催化剂的设计提供理论指导。
因此,稀土有机化学的研究对发展高性能材料和高效催化体系,促进我国稀土资源的有效利用具有十分重要的意义。
按照国家稀土科技战略,以我们团队在稀土方面的研究工作为基础,我们将开展稀土有机化合物的新结构、新反应性以及在有机合成中应用的研究。
研究重点是如何通过配体调控REE(E为C、Si、N、P、O等)的键的性质,开发新的基元反应;研究REE和RE=E化学键的结构、稳定性、形成机理、反应活性及其影响因素;解决稀土催化反应中的速度与选择性之间的矛盾。
具体研究内容包括:
1)新型有机配体的设计及其稀土化合物的合成、结构和反应性的研究:
设计能够稳定稀土烷基化合物和氢化物的有机配体,比如新型离域体系和具有适当空间效应配体,制备高活性低配位的稀土有机化合物,调控REC(H)键的化学反应性;设计大位阻配体如三联苯类衍生物等其它离域配体,合成稀土卡宾及类卡宾化合物;通过配体的调控作用,合成和表征新的低价稀土化合物。
在合成这些化合物的基础上研究它们的结构和基元反应,并结合理论计算阐明这些新型稀土有机化合物的作用本质;2)稀土化合物活化EH键(E为B、C、Si等)和惰性小分子(如CO、CO2、O2和N2等)的研究:
利用新合成的低价态稀土有机化合物,研究它们与上述小分子的作用,分离和表征反应中间体,为研究涉及到这些小分子的催化过程机理提供实验依据。
研究含胺基、烷基稀土有机化合物与惰性EH键的复分解反应,分离表征活化初级产物,并研究这些活化的惰性小分子的转化反应,特别是研究稀土有机化合物对硼烷和胺基硼烷的脱氢反应,为产氢过程提供模型化合物;3)稀土化合物催化的有机反应和聚合反应研究:
通过配体的调节,提高稀土化合物催化的开环聚合反应、氢胺化和磷氢化反应的区域选择性和立体选择性,实现不对称CC键和CX键形成反应,以及发展高效的稀土Lewis催化体系和单电子转移还原体系;4)研究稀土胺基、烷基化合物活化SiH和BH键的研究,分离反应中间体,探索其脱氢机理,含有REE键(E=B,Si,P)稀土有机化合物的合成与反应性,以及硼杂苯稀土有机化合物的合成与性能。
二、预期目标
总体目标
通过对本项目的实施,发展一批在国际上有重要影响的元素有机新试剂、新反应;提出和发现元素有机化合物新的成键模式,并揭示相应的化学键的切断和重组规律,为发展新的、温和的新物质创造的有效方法提供理论指导和技术支持;揭示元素有机化合物新的反应性及其规律;发现元素有机化合物的新功能;促进我国宝贵元素资源的高效利用和高附加值化,进一步提升我国元素有机化学研究在国际上的影响和地位,在战略元素有机新试剂、新反应、新功能等研究方面达到国际领先水平,为我国有机化学及相关学科的发展和社会进步做出贡献。
五年预期目标
通过项目的实施,将发展510个在国际上有影响的元素有机新试剂、新反应和新方法;提出元素有机化合物新的成键模式、揭示元素有机化合物新的反应性及其规律,进而发现和发展元素有机化合物的新功能;造就一支在国际上有影响力的从事元素有机化学研究的队伍,培养60名左右的博士和35名国家杰出青年基金获得者或长江学者,在影响因子大于4的国际学术期刊上发表200篇左右的研究论文,申请1520个中国发明专利和35个国际专利。
三、研究方案
1.学术思路:
本项目根据《国家中长期科学和技术发展纲要》中明确提出的“新物质的创造和转化”这一学科发展规划,面向国家重大战略需求,特别是面向我国宝贵元素资源的可持续发展与高效利用,围绕新物质创造中的关键科学问题(即元素有机化合物新的成键模式、新的反应性、新功能及其调控),并结合“完美”新物质创造和转化的新理念(即高效、原子经济,以及安全、环境友好、节省能源和资源),开展有机磷新试剂和新功能、含氟有机化合物的选择性合成和应用、硼硅有机化合物的特性和应用以及新颖稀土有机化合物的合成和应用四个方面,以及这四个方面相互交叉与融合的研究,发现和发展结构新颖、功能独特的元素有机新试剂、新反应、新功能等,推动我国元素有机化学的不断进步和发展,为我国的宝贵元素资源的高效利用与可持续性发展提供技术支撑。
2.技术途径:
根据本项目的总体研究思路与目标,我们将从如下四个方面开展战略元素有机化学的基础和前沿研究。
1)有机磷新试剂和新功能研究;
2)含氟有机化合物的选择性合成和应用研究;
3)硼、硅有机化合物的特性和应用研究;
4)新颖稀土有机化合物的合成和应用研究;
在开展上述四个方面的研究过程中,我们既注重各课题研究方向具有自身的特点和优势,更强调这四个课题研究方向的积极交叉与融合。
具体研究方案如下:
(1)在有机磷新试剂和新功能研究方面,将围绕发展高效、高选择性、功能性的有机磷试剂这一主题,开展具有原创性的新型有机磷试剂设计和合成,发展骨架新颖、结构可调的有机磷新试剂,实现有机合成反应,特别是硼、硅、氟元素参加的有机合成反应的高效率、高选择性、高原子经济性和环境相容性,发现和发展功能有机磷新物质。
从全新的骨架结构和电性结构等出发,设计与合成原创性的有机磷试剂,并发展相应的合成方法学;探索有机磷试剂的结构与反应性的关系及其规律;探索蛋白激酶磷酸化的分子机制,认识蛋白激酶催化磷转移对底物蛋白功能的调节机制;从磷酸化修饰的多肽以及蛋白酶模拟物出发,探讨磷酸化对一些具有重要生理意义的蛋白和多肽的构象和功能的影响;探索有机磷试剂在有机合成反应,中的催化性能,发展高效的有机磷催化剂,并将其应用于功能有机化合物如如含氟、硼等药物,以及天然产物的合成;以新型有机磷试剂及其参与的新反应、新方法为依托,开展功能有机磷化合物如阻燃剂、生物缀合物等的合成和应用研究。
(2)在含氟有机化合物的选择性合成和应用研究方面,将设计、合成基于氮、磷配体的后过渡金属催化剂,实现环境友好、条件温和、高效定点的氟化和高选择性的碳氟键活化官能团化;利用物理化学手段和现代分析方法系统性地研究有机氟化合物在碳碳键形成的过程和反应机理,发现有机氟化合物反应的规律,揭示氟效应的本质;设计基于硼、硫、硅新型的亲核/亲电氟化试剂、二氟亚甲基/三氟甲基化试剂,以及新型氟烷基磷、硼、硅试剂等,研究新型氟化、氟烷基化试剂,以及含氟烷基磷、硼、硅试剂的反应性能,解决已有氟化试剂等的原子经济性和环境友好等问题;设计新型含氟砌块,如含单氟、二氟亚甲基和三氟甲基砌块,并利用这些砌块高效地合成含氟目标化合物;基于上述发展的原创性氟化、氟烷基化试剂和方法,以及有机氟化合物反应的规律,探索它们在医药、农药和材料领域中的应用;研究氟烷基取代的磷酸、硼酸以及氨基酸在多肽、DNA等生命科学中的作用和机制。
(3)在硼、硅有机化合物的特性和应用研究方面,将发展廉价、安全、高活性的催化剂,替代当前普遍使用的钯、铑、钌等贵金属化合物,用于有机硼化合物的高效催化合成;以非卤化物如醇、醛、酮、酸、胺等为原料,或采用CH键直接活化的方法制备有机硼化物并研究其参与的反应;利用双金属或多金属的协同效应,设计双金属或多金属试剂或催化剂,对CSi键进行选择性切断,实现CSi键的活化和重组;设计合成高活性金属有机中间体,使之与含CSi键的化合物发生分子内的化学键切断和重排,构筑硅杂环化合物;系统研究含硼非经典体系中的十三和十四顶点封闭型碳硼烷以及鸟巢型碳硼烷的反应化学,发展新型的含有十五或多于十五个顶点的超级碳硼烷和含杂原子的超级碳硼烷的合成方法,为超级碳硼烷的研究和应用奠定基础;开展含硼、硅化合物的结构、以及转化过程的动力学、热力学研究,考察含硼、硅体系的电子效应、立体效应、取代基效应、溶剂化效应等,建立含硼、硅化合物结构与反应性之间的“构效关系”,丰富有机硼、硅化学的理论体系;研究硼、硅与磷、氟、稀土等元素之间新颖的成键方式,继而探索其可能具有的新反应性,研究它们之间因相互的“协同”作用而展现出的独特功能,归纳总结不同战略元素组合新物质的“结构─反应─功能”的内在规律。
(4)在新颖稀土有机化合物的合成和反应性研究方面,将从新型有机配体的设计及其稀土化合物的合成、结构和反应性出发,设计能够稳定稀土烷基化合物和氢化物的有机配体,比如新型离域体系和具有适当空间效应配体,制备高活性低配位的稀土有机化合物,调控REC(H)键的化学反应性;设计大位阻配体如三联苯类衍生物等,合成稀土卡宾及类卡宾化合物;通过配体的调控作用,合成和表征新的低价稀土化合物。
在合成这些化合物的基础上研究它们的结构和基元反应,并结合理论计算阐明这些新型稀土有机化合物的作用本质;利用新合成的低价态稀土有机化合物,研究它们与上述小分子的作用,分离和表征反应中间体,为研究涉及到这些小分子的催化过程机理提供实验依据。
研究含胺基、烷基稀土有机化合物与惰性EH键的复分解反应,分离表征活化初级产物,并研究这些活化的惰性小分子的转化反应,特别是研究稀土有机化合物对硼烷和胺基硼烷的脱氢反应,为产氢过程提供模型化合物;通过配体的调节,提高稀土化合物催化的开环聚合反应、氢胺化和磷氢化反应的区域选择性和立体选择性,实现不对称CC键和CX键形成反应,以及发展高效的稀土Lewis催化体系和单电子转移还原体系;研究稀土胺基、烷基化合物活化SiH和BH键的研究,分离反应中间体,探索其脱氢机理,含有REE键(E=B,Si,P)稀土有机化合物的合成与反应性,以及硼杂苯稀土有机化合物的合成与性能。
3.创新点与特色:
(1)本项目结合我国“新物质的创造和转化”的学科发展规划,面向国家重大战略需求,特别是面向我国宝贵元素资源的高效利用与可持续发展的需求,充分利用元素有机化合物在新物质创造中的重要地位,开展战略元素资源转化为具有高附加值的功能化物质和材料等方面的研究。
(2)本项目结合新物质创造的新理念,围绕元素有机化合物新的成键模式、新的反应性、新功能及其调控等关键科学问题开展源头创新,实现我国在元素有机新试剂、新反应、新功能等研究方面的突破。
(3)本项目开展“高效、原子经济”的创造新物质的新方法、新技术研究,形成具有自主知识产权的核心技术,促进我国战略元素资源的高效利用,为我国相关化学工业的发展提供技术支撑。
总之,本项目将在战略元素有机化学的若干基础研究方面,包括元素有机新试剂、新反应、新方法、新功能等方面取得突破,推动我国有机化学和相关科学的发展,提升我国在该研究领域的国际学术地位。
4.可行性分析:
(1)良好的研究工作基础和前期探索性研究:
本项目以我国在元素有机化学领域多达半个世纪的研究工作为基础,组织了我国在该领域的优势研究单位和科研人员,围绕新物质创造的关键科学问题,开展战略元素有机化学的基础和前沿的系统研究。
参加本项目的单位和课题组在相关研究领域均有长期工作积累,为项目的顺利实施提供了保障。
(2)优秀的研究队伍:
本项目组织了一支我国从事元素有机化学研究的优秀科研队伍,队伍中包括了在元素有机化合物合成、反应、结构、功能研究等方面有很好工作基础的科学家,其中包括中国科学院院士4人,杰出青年基金获得者8人,教育部长江特聘教授3人,中科院百人计划入选者2人。
项目成员中还有其他教授和副教授10人,初级专业人员和研究生约90人。
(3)一流的研究基地与平台:
本项目所涉及的研究基地和平台包括1个国家实验室(筹)、3个国家重点实验室、4个部门重点实验室。
这些实验室拥有研究工作所需要的仪器设备和实验条件,完全能够为本项目的实施提供条件保证。
综上所述,本项目在工作基础、研究队伍和基地与平台几个方面都具备了良好的条件,可以保证项目的顺利实施;从技术层面考虑,对于本项目所涉及的4个课题的研究内容,相关课题组均进行了大量的前期探索性工作,证明技术路线是可行的。
基于已有的高水平研究基础,本项目可望在元素有机新试剂、新反应、新方法、新功能等方面取得重要突破。
5.课题设置:
围绕项目的整体目标,我们将充分利用已有的研究工作基础,结合南开大学、清华大学、厦门大学在新型有机磷试剂的设计合成及其反应性方面的研究;中国科学院上海有机化学研究所在有机氟化合物的合成和性能方面的研究;中国科学院化学研究所、北京大学、南开大学、香港中文大学在有机硼和硅化学方面的研究;中国科学院上海有机化学研究所、南开大学、复旦大学、安徽师范大学在稀土有机化学方面的研究优势,强调元素有机化学、金属有机化学、合成化学等方面的力量融合,紧密围绕发展高效、高选择性元素有机新试剂、新反应、新功能这一核心目标,拟设置4个课题开展研究工作。
其相互关系图如下:
由上图可以看出,4个课题虽然研究侧重点不同,但它们之间密切关联,相互补充和支撑,比如:
磷和稀土结合可以形成新试剂和新催化剂;氟和硼硅结合可以形成新材料和新功能。
项目紧密围绕共同核心科学问题,即新的成键模式、新的反应性和新功能及其调控,融合当前新物质创造中的高效、原子经济,和环境友好的新理念,发展元素有机新试剂、新反应、新功能。
通过项目实施,推动元素有机化学及相关科学的快速发展,提升我国在该领域的国际影响力,同时为相关产业的技术进步提供技术支撑。
课题一
课题名称:
有机磷新试剂和新功能研究
承担单位:
南开大学、清华大学、厦门大学
课题负责人:
周其林
主要学术骨干:
赵玉芬、李艳梅、夏海平、巨勇、温庭斌、谢建华
经费比例:
33%
课题二
课题名称:
含氟有机化合物的选择性合成和应用研究
承担单位:
中国科学院上海有机化学研究所
课题负责人:
沈其龙
主要学术骨干:
陈庆云、张新刚、倪传法、王若文
经费比例:
21%
课题三
课题名称:
硼、硅有机化合物的特性和应用研究
承担单位:
北京大学、香港中文大学、中国科学院北京化学研究所
课题负责人:
席振峰
主要学术骨干:
王剑波、谢作伟、张文雄、王从洋
经费比例:
21%
课题四
课题名称:
新颖稀土有机化合物的合成和应用研究
承担单位:
南开大学、中科院上海有机化学研究所、复旦大学、安徽师范大学
课题负责人:
崔春明
主要学术骨干:
程津培、罗三中、陈耀峰、王绍武、周锡庚
经费比例:
25%
四、年度计划
研究内容
预期目标
第
一
年
设计合成一系列新型的具有螺环骨架的有机磷试剂,并完成其合成方法学的初步研究;探索磷碳键合成新方法、有机磷亲核试剂对配位炔烃的加成反应等,并研究含磷钌、锇卡拜络合物、甾体生物缀合物的合成;合成富含脯氨酸区的具有异常磷酸化的系列蛋白片段(R230-E264)和PrP核心结构区域具有磷酸化修饰的系列多肽片段(V180-F198),为研究含磷化合物的生物调控功能做准备;合成全氟烷基膦配体及含全氟烷基手性膦配体;研究过渡金属催化的芳环化合物氟化的新方法;利用导向基团的定位作用,开展过渡金属催化的C-F键活化
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