GRogl等人ZT8的掺铟多重填充的n型方钴矿.docx
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GRogl等人ZT8的掺铟多重填充的n型方钴矿
G.Rogl等人:
ZT=1.8的掺铟多重填充的n型方钴矿
【引言】
方钴矿常含少量铁和镍。
等轴晶系。
晶体呈立方体、八面体或二者的聚形。
集合体常呈致密粒状。
锡白色。
条痕灰黑色。
金属光泽。
产于钴镍热液矿床中,与砷钴矿、砷镍矿、红镍矿等钴镍砷化物共生。
在地表易氧化而形成钴华,是炼钴的重要矿物原料。
ZT值,又叫热电优值,它是衡量热电材料热电性能的指标和量度,Z是材料的热电系数(单位是/k),有量纲,T是热力学温度,单位是k。
ZT乘积来表示热电性能的高低,ZT值越高,热电性能越好。
【成果介绍】
G.Rogl等人认为通过三种不同的途径,将n型方钴矿(In,Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12的热电(TE)优值ZT最大化:
(i)找到铟作为第四填充物的最佳分数;(ii)考察粉末颗粒、晶粒和晶粒尺寸对TE性能的影响;(iii)检查热稳定性。
填充的n型(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12以三种不同比例与0.4Co4Sb12混合,球磨(常规或高能(HB)球磨)和热压。
热挤压样品断口的粒度分析和SEM照片表明,只有HB产生均匀的颗粒/晶粒,平均晶粒尺寸为100纳米,用透射电子显微镜证实。
X射线Rietveld细化结合EDX表明,在所有情况下,铟进入方二十面体的方钴矿空隙。
三个规则球磨样品(采用德国的linseis的LSR-3测量系统测定样品In9.1HB)的温度依赖性物理性质表明,增加的含量推断出增加的电阻率,增加了塞贝克系数,但降低了总的热导率。
虽然ZT(823K)与没有铟的样品在相同的范围内,但在ZT值较高,因此TE转换效率η至少高10%。
将样品在600℃退火三天,显示出在结构和热电性能的微小变化,表明TE稳定性。
由于小颗粒均匀,同样大小的颗粒和微晶,HB样品表现出高功率因数(在730K下为4.4mW/mK-2)和非常低的热导率,在823K(ηmax=17.5%)下获得重要的高值ZT=1.8。
【图文导读】
图1a:
(Sr,Ba,Yb,In)yCo4Sb12方钴矿的分布密度与粒度关系,针对样品In9.1和In9.1HB示例性示出。
图1b:
(Sr,Ba,Yb,In)yCo4Sb12方钴矿的分布与粒度关系,针对样品In9.1和In9.1HB示例性示出。
图2:
In9.1HB,In9.1和In9.1ann样品断裂表面的SEM图像(从上到下)。
图3a:
(Sr,Ba,Yb,In)yCo4Sb12的晶格参数a取决于填充水平yRV。
插入:
比较(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12[70,71,78]和(Sr,Ba,Yb,In)yCo4Sb12的晶格参数a与填充水平yRV关系。
图3b:
(Sr,Ba,Yb,In)yCo4Sb12的晶格参数(顶部)和总填充水平(底部)依赖于添加In0.4Co4Sb12的质量百分比。
插入:
添加In0.4Co4Sb12的质量百分比与填充水平yRV的关系(虚线显示出偏离Vegard定律的可能),圆环代表In0.24Co4Sb12[2,24]。
图4:
样品:
In9.1HB(顶部),In9.1(中间)和In9.1(底部)。
样品TEM图像:
左图:
亮场,左平面的插图:
相应的电子衍射图样;中间图:
放大的亮场;右图:
晶格图像。
箭头指向YB2O3纳米粒子。
图5a:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%方钴矿的电阻率ρ与温度T(T>300K)的关系。
图5b:
样品In0的电阻率ρ与温度T(T>4.2K)的关系和In9.1HB的电阻率拟合。
插入:
In9.1HB的ULVAC-ZEM3数据与LSR-3数据的比较。
图6:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%In0.4Co4Sb12的赛贝克系数S与温度T的关系。
插入图:
In9.1HB的ULVAC-ZEM3数据与LSR-3数据的比较。
图7:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%In0.4Co4Sb12的功率因素pf与温度T的关系。
图8a:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%In0.4Co4Sb12的劳伦兹数与温度T的关系。
插入图:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%In0.4Co4Sb12的导热系数的温度与λe的关系。
图8b:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%In0.4Co4Sb12的总热导率λ、晶格热导率λph和最小热导率λmin与温度T的关系。
图9:
(Sr,Ba,Yb)yCo4Sb12+xwt.%In0.4Co4Sb12的热电(TE)优值ZT与温度T的关系。
图10:
右:
温度为300-823K下,从顶部到底部:
每个样品的电阻率的平均值ρav,赛贝克系数的绝对值|S|av,功率因素pfav,晶格热导率λav,热电优值ZT和ZT最大值ZTmax。
左:
In9.1的所有的平均运输性质和退火后(In9.1ann)高能球磨在In9.1HB中的应用比较。
近年来人们致力于直接将多余的热能转化为电能。
如果我们能够将锅炉和引擎产生的多余的热转化为电能,这将会省下每年千亿的燃料费用。
文中提到的用来研究方钴材料性能所使用的的研究仪器LSR-3就是林赛斯为了挑战这一难题所开发的一款独特的评估系统仪器—LSR-3“林赛斯-赛贝克&电阻测试单元”。
林赛斯LSR-3的优越性能
1、可以同步测量赛贝克系数和电阻(通过哈曼法可测定热电阻和ZT值)
2、可以测量长度在6到23mm间的棱柱或圆柱样品(哈曼法要求圆柱样品)
3、线状或箔片样品可以通过特殊的适配器测量
4、更换不同的炉体可以覆盖-100℃到1500℃的温度范围。
5、样品支架设计保证最高的测量重复性
三种可更换的炉体覆盖-100℃到1500℃的温度范围。
额外的红外炉保证很高的加热和冷却速率,并能使温度控制准确的按照程序设定运行。
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